Dox-ABEI电致化学发光指示剂和自组装树枝状DNA四面体纳米载体用于脂多糖超灵敏检测

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西南大学袁若教授实验组基于自组装的树枝状DNA四面体，提出了一种新颖的固载体系用于构建电致化学发光（ECL）适体传感器用于脂多糖（LPS）的超灵敏检测。袁若教授实验组将经典的DNA双链嵌插剂多柔比星（Dox）和电致化学发光试剂N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺（ABEI）通过交联作用连接在同一分子内，形成新型的电致化学发光指示剂（Dox- ABEI）。该分子即保持了ABEI的高的发光效率，又能够以非共价键的形式通过嵌插作用负载于DNA双链上。然后通过逐代添加、逐步组装的过程，自组装合成了树枝状DNA四面体结构为纳米载体，用于固载Dox-ABEI发光指示剂，实现了Dox-ABEI简单、高效的固载。

图1. Dox-ABEI复合物的合成路线

通过LPS与其适体的特异性结合作用，将LPS的含量转换为DNA含量输出，在电极表面通过DNA催化自主装技术（CHA）实现目标DNA的循环，用于增强ECL适体传感器的灵敏度。并且，通过链霉亲和素（SA）和生物素的特异性作用，将嵌入了大量Dox-ABEI的树枝状DNA四面体结构固载于电极表面，在检测底液中测试构建的ECL适体传感器的发光强度用于指示LPS的浓度。通过结合树枝状DNA四面体对Dox-ABEI超强的固载能力，ECL固有的灵敏度高的优势以及目标物循环策略对信号的放大作用，所构建的方法对LPS的检测限达到了0.18 fg/mL。

图2.（A）树枝状DNA四面体结构（G2）-Dox-ABEI复合物的制备方法；（B）ECL传感器的制备过程及检测原理。

这一研究成果发表于《Analytical Chemistry》上。